もし、この記事を読んでくださっているあなたが、
1. 日本に住んでいて、イギリスのお店には寄れない 上に、
2. イギリスの銀行発行のクレジットカードを持っていない
のであれば、参考になるのは、
http://etravel.ciao.jp/travel/2017/08/19/three_sim_charge_topup/
こちらのサイトです。私も非常にお世話になりました。
一点だけ（おそらく）「今は違う」のは、
「>購入日から30日間が期限になるので、出発までに時間があるときは、出発日が近づいてからデータ通信プランを購入してください。」
です。
こちらの意図がちょっと読めませんが、もし「購入してから、30日しかネットが使えない」という意味でしたら、これは、この記事が書かれたときはそうだったのかもしれませんが、今は違います。
または、私が使っているのは音声付なので、この記事の、データプランとは扱いが違う可能性もないとは言えません。
（追記：はじめて使う時は購入後すぐにアクティベートされるのだと気づきました。上記のサイトはそういう意味ですね。）
（少なくとも音声付プランでは）バウチャーを利用する、しないにかかわらず、Add-onという1か月いくらのプリペイドプランを購入すると、今のAdd-onが失効するまで「待ち」の状態になります。例えば、7/1までのプランを使っているとき、6月中にAdd-onを7/2以降に利用しようと思って購入しておく、ということが可能です。
実際に私のMy3データ内訳を表示してみると、Queuedと書かれているのが分かると思います。（写真参照）
Queueというのは待つ、という意味。スタックとキューのあのキューです。そう、待ち行列（情報工学の用語 笑）。
安心して期限が切れる前に購入してください。
今気になっているのは、7/1に期限が切れて、その後Add-onを使っておらず、例えば1,2か月後にネットでAdd-onを購入したら同じSIMがまた使えるのか、ということ。調べてみたら、このSIMは「6か月ごとに何らかの形で使え」と書いてありますので、6か月以内であれば、そういう使い方ができるのではないかと期待しています。 (試してはいません）
http://www.three.co.uk/Support/Top_Up
>Add-ons expire after 30 days. Unconverted credit has no expiry, but you must make a call, send a text or use some data, once every 6 months to keep the account active.
https://ameblo.jp/natsumikanimouto/entry-12387846023.html
こちらにも書きましたが、5/1に来て一か月目のSIMは空港で購入。6/1からの分は、ケンブリッジの繁華街のThree直営店でバウチャーをクレジットカードで購入（店頭では普通に日本発行のクレジットカードが利用可能でした）しました。バウチャーの購入後のTop up（チャージ）の仕方は、上記サイトにお世話になりました。
6月の初めに、イギリスの銀行口座を開き、デビットカードを入手したので、7/2からの分は晴れてMy3（インターネットのThreeのサイト。自分のアカウントを管理できる）からTop upしたのですが、なかなかこれができずに無駄に時間を費やしたので、ものすごくニッチなニーズだと思いますが、念のためブログに書いておきます。
1. まず、registerします。つまり、名前や住所などをMy3に入力して保存します。この住所はイギリス国内の住所である必要があります。
2. 次に、Manage Cardsというところをクリックして、イギリスの銀行で発行したクレジットカードまたはデビットカードを入力して保存します。この時にこのカードに登録されている住所は必ず、1で自分で入力した住所と同一である必要があります。 ここまでは、多分、二度目に同じカードでTop upするときにはもうやらなくていいと思います。
3. 次にTop up your accountでチャージを行います。
4. 購入したCreditでAdd-onを購入
私は、2をすっとばして、直接3に行っていたのでなぜかできませんでした。
いえ、Top up画面に行くとカード番号を入れるところがあり、番号を入力すると、ちゃんと反応するように見えるのですよ。
銀行のロゴも出てきて、認証された！と思ったら待っても待っても反映されない。
時間がかかる場合もあるから、とサポートにあるんで、ひたすら待ったけれども出てこない。
いったん、銀行の口座にもtentativeな引き落としとして表示されたのですが、また消えていたのでおかしいなと思いました。
登録した住所と、カードの住所も一緒なはずだし、どうしたのだろうと思ったら、カード登録が先に必要だったようです。
（登録していないカード用のページは別に用意されている様子？ ここ？ https://www.three.co.uk/web_top_up）
また、サポートに「クレジットカードを利用する際に10ポンドを自動的にCreditとして引き落とします。お金が銀行にあるかどうか注意」と書いてあったので、自動的に10ポンド分入ってくるのを20分くらい待ったけれど、入ってきませんでした。
さらによく読んだら、「カードの種類によってはそういうこともあるよ」ということらしく、しかも一時的にチャージされたのちに返金されるシステムでした。
次回はスムーズにTop upしたいものです。