童貞のまま30歳を迎えた安達清は、「触れた人の心が読める」という魔法を手に入れてしまった。
出社する安達は、ひょんなことから営業部の同期のイケメン・黒沢優一の心を読んでしまうが、聞こえてきたのは自分への恋心だった。
物語の舞台は西暦2000年9月13日に起きた大災害セカンドインパクトによって世界人口の半数が失われた世界。
その15年後の西暦2015年、主人公である14歳の少年碇シンジは、別居していた父、国連直属の非公開組織・特務機関NERV（ネルフ）の総司令である碇ゲンドウから突然第3新東京市に呼び出され、巨大な汎用人型決戦兵器エヴァンゲリオン（EVA）初号機のパイロットとなって第3新東京市に襲来する謎の敵「使徒」と戦うことを命じられる。
当初はゲンドウの命令で、そしてEVA零号機のパイロットである少女綾波レイの負傷を目の当たりにしたため仕方なくEVAに乗っていたシンジだが、使徒との戦い、そして戦闘指揮官であり保護者役となった葛城ミサト、同級生鈴原トウジ・相田ケンスケらとの交流によって次第に自らの意思でEVAで戦うようになる。
第3、第4使徒を倒し、戦線復帰したレイとともに第5使徒を倒したシンジに、新たにドイツから来日したEVA弐号機のパイロットの少女惣流・アスカ・ラングレーが仲間に加わり、彼らは次々と襲来する使徒を迎撃し、たびたび窮地に追い込まれるも辛うじて勝利を重ねていく。
しかし、米国からNERV本部へと移管された新型機・EVA3号機の起動実験の際、3号機に寄生していた第13使徒が3号機を操り暴走をはじめたため、ゲンドウは3号機を使徒（敵）として処理することを決定。
レイの零号機とアスカの弐号機が倒されるが、それでもシンジが人間の乗っているEVAを相手に戦うことを躊躇したため、ゲンドウはEVAの自律型操縦システム「ダミーシステム」を起動させる。
シンジの意思とは無関係に初号機は3号機を破壊し、コックピット（エントリープラグ）を握り潰す。そしてシンジは、そこに自分の友人、鈴原トウジが乗っていたことを知る。
自らが乗ったEVAの手で友人が足を切断する大怪我を負ったことで、シンジはEVAのパイロットを辞めるが、そこに強大な力をもつ第14使徒が現れる。
迎撃したアスカの弐号機とレイの零号機も敵わず倒される。
その窮地を目にしたシンジは再び自分の意思でEVAに乗ることを決め、使徒と戦い、そして最後はEVA初号機の暴走によって使徒を倒すことに成功する。
しかし第15使徒との戦いにおいてアスカが精神攻撃を受け廃人となり、レイも第16使徒との戦いでEVA零号機とともに自爆し命を落とす。
相次いで仲間を失ったシンジの前に新たなパイロット渚カヲルが現れる。
シンジはカヲルに対して心を開いていくが、彼こそが最後の（第17の）使徒であった。
しかし、アダムと出会うという目的を果たせなかったことでカヲルは自分か人類のいずれか片方しか生き残れないとシンジに説き、シンジの乗るEVA初号機の手で殺されることを願う。
シンジは困惑し逡巡するが、カヲルを初号機の手で握殺する。
※ここから先の物語の描写はTVシリーズ版と旧劇場版[注 7]で異なる。
結末（TVシリーズ版）
人類補完計画が発動したことが文字情報のみで示され、その中で絶望し苦悩するシンジの精神世界が描写される。
これまでの主要登場人物（カヲルを除く）が次々と現れてシンジに語りかけ、その問答の果てに、シンジは今までとは全く違う世界を見ることになる。
何の変哲もない学生生活を送るシンジと登場人物たち。
母親（ユイ）も亡くなってはおらず、使徒もEVAも存在しない世界。その世界を見たシンジは「世界は自分次第であらゆる可能性がある」こと、そして「僕はここに居ても良いんだ」と気付く。
そして登場人物たちから一同に「おめでとう」と祝福され、シンジは「ありがとう」と言って微笑んだ。
結末（旧劇場版）
詳細は「新世紀エヴァンゲリオン劇場版 Air/まごころを、君に#ストーリー」を参照
全ての使徒を倒したNERVに対し、ゼーレは戦略自衛隊（戦自）を使った武力占拠を開始する。
施設が次々と破壊・占拠されていく中、生きる意思を失くしていたシンジは無抵抗のまま戦自隊員に殺されようとしていた。
その寸前、ミサトによってシンジは救出され、2人は初号機のケージへと向かう。
だが、ケージへの移動中、ミサトは戦自隊員の銃撃に遭って負傷し、シンジにEVAで戦うよう言い残して留まり、区画爆破に巻き込まれ命を落とす。
一方、廃人状態だったアスカは目を覚ましEVA弐号機で戦自の部隊を壊滅させるものの、ゼーレが送り込んだEVA量産機9体に倒されてしまう。
シンジを乗せ、翼を現したEVA初号機がアスカの元へと飛ぶ。
そこでシンジが見たのは、アスカの乗った弐号機が解体され捕食された惨状だった。シンジは絶叫し、精神を崩壊させる。
EVA初号機を依り代としてサードインパクトが始まり、全人類の肉体は液化し、その魂は「黒き月」に集められた。
初号機はレイやカヲルの姿をとる巨人（第2使徒リリス）に取り込まれ、そこでシンジはレイやカヲルに再会するが、シンジは人類が単体の生命となることを望まず、それぞれが個人として存在する従来の世界を望んだ。
リリスは首から血を噴き出して倒れる。気がつくとシンジは赤い海に囲まれた白い砂浜にアスカと2人だけで横たわっていた。
TVシリーズ版弐拾伍話「終わる世界」に対し「Air」、TVシリーズ版最終話「世界の中心でアイを叫んだけもの」に対し「まごころを君に」のタイトルを持つ。
21世紀初頭の日本。
徹底的な合理主義者でエリートサラリーマンであった主人公は、同僚の逆恨みで命を落とす。
死後の世界、創造主を名乗る存在Xは主人公のリアリストな言動と無信仰を咎め、戦乱の世界で苦労して反省し信仰を取り戻させるとし、孤児の少女であるターニャ・デグレチャフとして別世界に転生させる。
転生した世界は魔法技術が存在するものの、大まかに20世紀初頭の欧州に似た世界で、自身が生まれ育った「帝国」は技術大国だが経済が低迷しているうえに周囲諸国と外交的・軍事的問題を抱え、数年後には大戦に至る様相を呈していた。前世の記憶を維持したまま転生を果たしたターニャは、天性の魔導の才能から幼くして徴募されることとなり、それならばと士官学校へ進むことを選択する。
前世の記憶を活かして軍人としてのキャリアを積み、安全な後方勤務で順風満帆な人生を送ろうと目論むターニャであったが、思惑は外れ、大戦の最前線に送り込まれ続けることとなる。
第二〇三魔導大隊結成
統一暦1923年。帝国を甘くてみていた北方に位置する小国・レガドニア協商連合は互いの係争地域であるノルデン地方へ突如越境侵攻を行い紛争が起こる。これを受けて帝国は、西方の歴史的大国・フランソワ共和国への抑えとしていた西方方面軍を北方に振り向けるが、これが共和国による帝国領への侵攻を誘発させてしまい、二正面作戦を強いられる危機に陥る。
将来のキャリアのために模範的帝国軍人として振る舞うターニャであったが、一連の出来事の中で期せずして戦場で活躍し、士官候補生の身で銀翼突撃章と二つ名「白銀」を賜り、前線向きと見られ始める。
さらに士官として初の任地となった西方ライン戦線でも、その異様な戦闘能力で「ラインの悪魔」と怖れられるようになる。
そして、その目覚ましい活躍と士官学校時代の成績から陸軍大学へ入ることが決まり、ターニャは順調に高級士官候補として後方勤務への道が開けたことを喜ぶ。
ところが、大学図書館で偶然出会った参謀本部のゼートゥーア准将に前世の知識から、将来的な世界大戦と総力戦の展望を話してしまい、さらにその時局に有効な手段として魔導大隊設立を意図せず提案してしまう。
ターニャに関心を持ったゼートゥーアは、彼女の提案通り、魔導大隊の設立を決め、その編成も含めた指揮官として、大学を卒業したばかりのターニャに任せるという異例の人事を行なう。
後方勤務に行きたいターニャは、編成期間を利用して遅延や計画の白紙化を目論むが、全て裏目に出る。候補者の脱落を目論んだ過酷な訓練は、かえって彼らを精鋭と化してしまい「第601編成部隊」、後の「第203魔導大隊」が結成される（第1巻）。
協商連合・共和国との戦い
ゼートゥーアら参謀本部の手腕によって協商連合・共和国を相手に膠着状態が続く中、これらに呼応して南方のダキアが帝国に侵攻したり、名目上は中立の連合王国が暗躍を始めたりしていた。
参謀本部直轄である第203魔導大隊は、機動部隊として、その設立目的通りの活躍を北方で収め、時に意図せず連合王国にも大きな損害を与えていた。
しかし、兵站を軽視して協商連合を早期に降伏させたい北方司令部と、内線戦略を重視するターニャ及び参謀本部との溝は深く、修正計画で再度協商連合に大打撃を与えるものの、ターニャは西方戦線へ転属となり、再びライン戦線へと舞い戻る。
時にパルチザンによって兵站を脅かされつつも、速やかな第203魔導大隊の活躍によって確実に共和国へ損害を与える日々を送っていたターニャたちであったが、戦線は膠着していた。ゼートゥーアら参謀本部は「衝撃と畏怖」作戦を起草し、その作戦のために更にターニャらは酷使される。
無茶苦茶な殿軍任務を完遂した直後、今度はロケット（V1）に括られて敵地司令部を叩くという異常な作戦に不満に思うターニャだったが、やがてこれが回転ドア戦術であることに気づく。
ターニャの活躍によって共和国司令部は壊滅し、歴史的な包囲殲滅戦が展開され、ゼートゥーアの思惑通り、一瞬にして共和国は壊滅、帝国は勝利を収める。
しかし、前世の知識からド・ルーゴ将軍を逃せば、後の禍根になると確信しているターニャは残存部隊の殲滅を主張するが、勝利に酔う帝国軍はゼートゥーアさえも彼女の危惧に気付かず却下する。
ターニャの危惧した通り、ド・ルーゴは南方植民地で決起し、戦争終結が遠のく。連合王国の出方に注意しつつ、帝国は南方にロメール将軍を送り込み、その補佐として第203魔導大隊も派兵する。
ひとまずド・ルーゴの計画を打ち破り、本国へ帰還するターニャであったが、今後の世界情勢を考えると不安を高めるのだった（第2-3巻）
東部戦線とサラマンダー戦闘団結成
統一暦1926年3月。
目下、連合王国の参戦を苦慮していた帝国は突如、連邦の侵攻を受ける。
この侵攻に対し、ターニャは連邦首都直撃を提案し、本国政府や参謀本部の思惑を超えて、壊滅的被害を与える。
ターニャに対する聴聞会など紆余曲折を経て、これを機に後方勤務を狙ったターニャであったが、戦闘団結成の論文がまたもやゼートゥーアら参謀本部を勘違いさせ、その実地確認としてサラマンダー戦闘団の設立及び指揮官に任命されてしまう。
第203魔導大隊を基幹とするものの新たに指揮下に入る部隊は、どれもほぼ頼りないという絶望的な状況の中で、ターニャは人海戦術を用いる連邦軍相手の最前線へと送り込まれる（第4巻）
当初は数が多くとも、革命による内部粛清で軍組織が崩壊しつつあった連邦軍を相手に快勝を続けるものの、やがて広大で寒冷な連邦領が足かせとなっていく。一方の連邦は、迫害していた高級軍人や魔導師らを軍に復帰させ、さらには連合王国や合衆国の支援を受け巻き返しを図る。
状況の悪化を受けて国や軍の方針に苦言を呈するゼートゥーアは、そのまま首脳部に疎まれ、東部戦線に左遷されてしまう。
査閲官として名目的には権限のないゼートゥーアだったが、その手腕を発揮して事実上の東部戦線司令として振る舞い、ターニャの助言も取り入れ自治評議会を認めるなどの占領地域政策によって戦略的な安定状態を作り出す。
しかし、長引く疲弊状態に、帝国内部から「解決策」を求める声が強まっていく（第5-6巻）
帝国参謀本部は鉄槌作戦を起草し、連邦に大打撃を与えたうえで友好国イルドアの仲介での和平交渉に活路を見出す。
ターニャ率いる戦闘団の活躍で見事に作戦は成功するも、あまりの大勝に気を大きくした帝国の政治の最高意思決定機関である最高統帥会議は、過大な講和条件を要求しはじめ参謀本部が望んだ和平工作は破綻してしまう。
そして更なる大勝を狙った帝国のアンドロメダ作戦は迎撃態勢を整えた連邦軍を前に失敗し、物資も人員も不足する中でターニャら帝国軍は前線を支える（第7-8巻）
帝国の疲弊と求められる「勝利」
統一暦1927年6月。再編・休暇のために久しぶりに帝都へ戻ってきたターニャは、疲弊した前線と戦意が高揚した後方の乖離に衝撃を受ける。
首都すらも物資が滞る中、正しい現状認識ができない帝国最高統帥会議はただ「勝利」を望み、軍部の終戦工作は破綻してルーデルドルフら参謀本部を悩ます。
軍部が政権を握る「予備計画」も検討しつつ、ルーデルドルフはロメールら南方派遣軍を本国へと引き戻す計画を立てる。ターニャは友好的な中立国イルドアで久しぶりの美食を堪能しつつ、連合王国海軍相手に南方軍撤兵の支援作戦に従事する。
そしてターニャは想定していた以上に帝国の問題は深刻だと知り、もはや破滅は免れ得ないとして「転職」まで考え始める（第9巻）
一方、東部戦線を預かるゼートゥーアは、それが戦略上は小事と理解しつつも、作戦屋として計略を張り巡らし、戦線後退に擬態して反攻及び戦線の押し上げを行う。
一方、西部方面に着任したロメールは、劣勢状態にある防空体制見直しのために、連合王国本土の強襲という奇策を企てる。
そしてターニャら第203大隊は、2人の将軍にとって使い勝手の良い駒として酷使され、東へ西へ奔走させられる。
ところが、東部戦線は成功する一方で、西部方面については極秘作戦だったはずのターニャの連合王国急襲は、なぜか情報が漏れて待ち構えられており、死線から辛うじて撤退に成功する。そしてターニャとロメールは、帝国の暗号が既に連合王国に破られ、情報が筒抜けであると確信する（第10巻）
切羽詰まったルーデルドルフは、もはや帝国が「勝利」するには、軍部クーデターによる政治権力の一元化と、外交の不安定要素であるイルドアを早期に軍事制圧する「予備計画」しかないと思い込み始める。
逆に敗戦を覚悟し、綺麗な敗北のための「予備計画」が必要と考えるゼートゥーアは、古き親友ルーデルドルフの動きを危惧する。
そして、ルーデルドルフの暗殺をターニャに命じ、彼女の助言も取り入れ、その死を利用した穏便な政治権力の掌握という策謀まで描く。
果たして暗殺計画は、連合王国の介入という予定外のことが起こるものの成功し、ルーデルドルフは不幸な事故という形で死ぬ。
恐るべきゼートゥーアとイルドア侵攻
後世に「恐るべきゼートゥーア」と呼ばれることになるゼートゥーア大将は、速やかに参謀本部へと返り咲くと、ルーデルドルフの後釜として、作戦と戦務を兼ねて事実上の権力掌握を行い、穏便な形で国家の一元的な指導体制を築く。
そんな中で帝国と敵国の仲介者であるイルドアが合州国と武装中立同盟を結んだという報が届く。
この同盟により強大国である合州国の参入の可能性が無くなり喜ぶレルゲンであったが、逆にゼートゥーアは思い描いていたより良き敗北の計画に支障が出たと言い、イルドアへの即時侵攻を命じる。
ゼートゥーアはルーデルドルフが残した作戦計画をより激的なものに書き換え、レルゲンを侵攻の主攻を担う師団の師団長補佐に命じ、ターニャ率いるサラマンダー戦闘団もその指揮下に付く。
傍目には自殺行為にしか見えない帝国の「仲介者をぶち殺す」作戦が開始され、突然の急襲にイルドアは成すすべもなく蹂躙されていく。
偶然の攻撃が帝国の師団の司令部に直撃して一矢報いるも、これによって先任士官としてレルゲンが師団を率いることとなる。
ゼートゥーアの狙いをよく理解するレルゲンは電撃戦を展開し、従来の戦術理論を無視した縦深攻撃で戦果を挙げ、容易くイルドアの首都を占領してしまう。
ついに合州国が帝国に宣戦布告し参戦してくるが、実は合州国の参戦こそがゼートゥーアの狙いであった。
このままでは共産主義の連邦に国家をまるごと支配されてしまうことを最悪の破滅と考えたゼートゥーアは合州国を参戦させ、西側と東側の勢力を釣り合わせることで、敗戦後の帝国に最低限の裁量権や連邦の影響力を減らそうと計画していた。
そんなゼートゥーアの思惑など知らない周辺国家は合州国参戦を機に、戦後の自分たちの権益を増やすべく帝国を追い詰めていく（第11-12巻）