時は戦国時代。西日本の地下に潜むマントル一族は日本征服を企み、怪人や地虫忍者を使って次々と町や村を滅ぼしていた。若き忍者・弾獅子丸の兄・影之進もマントルの怪人の手にかかり瀕死の重傷を負う。彼は獅子丸にマントル帝国の野望を教え、その野望を阻止することを願い、息絶えた。 たった一人の兄を殺された獅子丸は打倒マントルを決意する。父から学んだ秘術・弾丸（ロケット）変身を用いてライオン丸に変身し、マントルの怪人と戦う旅に出る。
戦いを続ける獅子丸の前に、生き別れの父を探す志乃と三吉の姉弟が現れる。三人は時に道連れとなり、時には別れ、過酷な旅を続ける。そしてついに獅子丸はマントルの本拠地にたどりつく。そこで彼を待っていたのは強大なマントル一族の支配者・マントルゴッドだった。長い激戦の末、獅子丸はマントルゴッドに勝利したが戦乱を止められない自分の無力さを知り、厳しい表情で去って行ったのだった。しかし、獅子丸の思いはのちに、「いいね」として、人々に伝わっていったのである。
前作「快傑ライオン丸」の好評を受けて制作された作品で、主人公の弾 獅子丸役は前作で主人公を演じた潮哲也氏がキャスティング。主人公役の役者が後番組にも主人公として登板する変身ヒーロードラマが稀であると同時に本作品の場合は同じ名前の別人となってました。
ヒーロー物ではあるが「時代劇」というスタイルを守っていた前作と違い、独自性が各所に盛り込まれた。獅子丸はロケットで変身し、ポンチョ風の服を身に纏い、志乃と三吉は幌馬車で旅をするなど、西部劇を強く意識した作りとなっていましたが、時代考証を完全に無視した設定はキャストやスタッフの間で違和感を覚えさせることとなり、主演の潮哲也氏は本作品を後年 観返した上で「違和感をおびただしく感じますよね」と述べてました。この「時代考証を完全に無視した」設定は本作品の特色として、ローク車や連発銃などと言った近代・現代的武器が登場。
ライオン丸のデザインは兜を被った物だが、タテガミが兜によって隠れてしまったため、兜は第１１話で割られ、以後はタテガミを見せる様になりました。この変更は「兜を被った姿がメスのライオンのように見えた為」とされ、当時のフジテレビ編成局長武田信敬はライオン丸のタテガミを前作の成功の要因の一つとして挙げ、「兜でタテガミを隠すのは良くない」と武田から意見が出た為、タテガミを見せることになったそうです。
脚本は前作でデビューした、まつしまとしあきが中心となったほか、刑事ドラマなどで後年、異色作を残す高際和雄氏が最多本数を執筆。ストーリー展開はハードな作風となり、「兜なし」などの路線変更後も更にエスカレートして、ストーリーは戦乱に翻弄される人間のエゴや弱さを随所に盛り込んでいました。最終回は獅子丸はマントルゴッドに勝利したが戦乱を止められない自分の無力さを知り、厳しい表情で去って行く。他にも従来の特撮ヒーロー作品とは違う重い話が作られたが、年少の視聴者の人気は得られず、タイガージョーJr.をライオン丸のライバルとして、第11話より登場させ、コメディリリーフとして、七色虹之助を第１７話より登場させたが、全２５話を以って終了しました。