- 2006年:FROM ME TO YOU 2005年2月23日、フジテレビ系月9ドラマ『不機嫌なジーン』の主題歌となった表題曲を含めたシングル『feel my soul』でメジャーデビュー。
6月22日、松竹系映画『HINOKIO』の主題歌「Tomorrow's way」を表題曲とした『Tomorrow's way』を発売。 11月9日には、8月に行われたROCK IN JAPAN FESTIVAL2005で披露した「LIFE」を、3枚目のシングル及びアニメ『BLEACH』のエンディングテーマとして発売。
2006年1月18日、自身が福岡から上京するときの気持ちを描いた「TOKYO」を表題曲としたシングル『TOKYO』を発売。 2月22日、初のアルバム『FROM ME TO YOU』を発売。
2006年 - 2007年:CAN'T BUY MY LOVE 詳細は「CAN'T BUY MY LOVE」を参照 2006年公開の松竹系映画「タイヨウのうた」で初主演で女優デビュー。映画は中規模公開にも関わらず、口コミなどで異例のロングランとなり、興行収入11億円を突破するヒット作となった。また、役とリンクさせ“YUI for 雨音薫”名義で主題歌「Good-bye days」、挿入歌「Skyline」も担当。同年6月14日にシングルとして発売し、オリコン週間シングルチャートで第3位を記録した。 映画『タイヨウのうた』へのアンサーソングと呼ばれる次作『I remember you』はオリコン週間シングルチャートで初登場第2位を記録した[6][17]。
2007年1月17日発売のシングル『Rolling star』ではエレキギターをフィーチャーした曲及びミュージック・ビデオでこれまでの所謂「天使の琴声」とは異なるロック路線を展開。また、表題曲はアニメのオープニングテーマに起用された。 同年2月16日に発表された第30回日本アカデミー賞では、映画『タイヨウのうた』にて新人俳優賞を受賞[18]。その後3月7日には、au「LISMO」CMキャンペーンソング(「au × YUI」)として起用された「CHE.R.RY」を収録したアルバムからの先行シングル『CHE.R.RY』を、2007年4月4日には2枚目となるアルバム『CAN'T BUY MY LOVE』を発表。
2007年6月25日には、自身のオフィシャルファンクラブ「YUI-net.club」が開始された[22]。また同年9月26日には、映画『クローズド・ノート』の為に書き下ろされた映画主題歌『LOVE&TRUTH』を10枚目のシングルとして発売[23]。このシングルで、自己最高初動売上枚数を更新し、オリコン週間シングルチャートでは、前作に引き続き初登場第1位を獲得している[24]。 同年11月14日には、4月から6月にかけて行われたアルバム『CAN'T BUY MY LOVE』を引っ提げてのライブツアー「YUI 2nd Tour 2007 “Spring & Jump”」の模様を収録した自身初のライブDVD『Thank you My teens』を発売[22]。
11月19日には、自身初となる日本武道館ライブが開催された[25]。 2008年4月9日、3枚目のアルバム『I LOVED YESTERDAY』を発売。2008年4月21日付のオリコン週間アルバムチャートで初登場1位を獲得した。同年の7月2日には12枚目のシングル『SUMMER SONG』が3作目のオリコンシングルチャート第1位を獲得。 2008年:MY SHORT STORIES 一時活動休止
2008年8月29日、11月12日発売のカップリング集に新曲を加えた4thアルバム『MY SHORT STORIES』を以って、次年の活動に向けて制作活動に専念するためのリフレッシュ休暇を取ることを、YUI自身の日記で発表した。また、2008年秋に開催が予定されていた「FCツアー」についても同時に中止が発表された。これに伴い、8月30日以降オフィシャルファンクラブ「YUI-net.club」の新規入会および継続の受付が停止され、さらに、現会員の希望者への全額返金も予告された。
2009年 10月活動再開 ★アコースティックギター・エレキギター メインとして使用しているアコースティックギターはフェンダー社のESA-10C NATである。また、サブのアコースティックギターとしてフェンダー社のGDC-200SCE NAT、宅録用としてスクワイアのBronco Bass Trino Redを所有している。そして、メインとして使用しているエレキギターはClassic Series '50 s Stratocaster 2-Color Sunburst、American Series American Telecaster Chrome Redである。両器の色及び搭載しているピックアップ違い(Black、3-Color Sunburst)をそれぞれのサブとして使用している。
また、サブのアコースティックギターとしてフェンダー社のGDC-200SCE NAT、宅録用としてスクワイアのBronco Bass Trino Redを所有している。そして、メインとして使用しているエレキギターはClassic Series '50 s Stratocaster 2-Color Sunburst、American Series American Telecaster Chrome Redである。両器の色及び搭載しているピックアップ違い(Black、3-Color Sunburst)をそれぞれのサブとして使用している。
メインとして使用しているアコースティックギターはフェンダー社のESA-10C NATである。また、サブのアコースティックギターとしてフェンダー社のGDC-200SCE NAT、宅録用としてスクワイアのBronco Bass Trino Redを所有している。そして、メインとして使用しているエレキギターはClassic Series '50 s Stratocaster 2-Color Sunburst、American Series American Telecaster Chrome Redである。