ニンテンドー3DSに付属しているSDカードを使ってやりとりします。
iTunesの音楽ファイルを、SDカードのルート(Nintendo 3DSと同じ階層)にmusicというディレクトリを作ってそこに入れました。
最初は、Nintendo 3DSディレクトリの下に入れていたのですが、それだと「音楽ファイルは使えません」となってしまったので、Nintendo 3DSディレクトリから出して上記のようにしてみたら再生できるようになりました。
補足
http://www.nintendo.co.jp/3ds/software/built-in/sound/index.html